近日，燃料电池研究所章俊良教授团队在Journal of the American Chemical Society上发表题为“Constraining Interlayer Slipping in P2-Type Layered Oxides with Oxygen Redox by Constructing Strong Covalent Bonds”的研究论文，揭秘钠离子电池正极在充放电过程中的晶格滑移机理。燃料电池研究所博士生蔡鑫胤为第一作者，章俊良教授、祖丽皮亚·沙地克副教授和复旦大学材料科学系周永宁教授为通讯作者。
基于阴离子氧化还原的钠离子电池正极材料能够突破传统正极的能量密度极限，但阴离子电荷补偿引起的结构不可逆相转变却对电极材料离子扩散动力学和充放电循环寿命带来不利的影响。为此，研究团队设计制备新型P2-Na2/3Li1/4Sb1/12Mn2/3O2正极材料，通过利用Sb元素的强离子电势构建稳固的Sb−O共价键，抑制充电过程中的晶格滑移，使电池正极材料在充电过程中只发生Z相转变，缓解晶格层间应力，降低Na离子扩散势垒，实现电池快充。
研究结合了多模态表征技术，通过球差电子显微镜将充放电过程中的Z相滑移可视化；利用同步辐射X射线吸收谱技术探究正极材料电荷补偿机理，并揭示锰和氧原子周围局部结构的演变规律。为了评估电池的应用潜力，研究团队将Sb元素修饰的正极材料组装成软包电池，基于正极的能量密度高达487 Wh kg−1，输出电压可达3.4 V，在实验室成功点亮LED灯带。
综上所述，研究通过引入强离子电势的Sb元素对钠离子电池正极材料掺杂修饰，抑制充电过程中的晶格滑移，提高材料层状结构稳定性，构筑稳定的离子扩散通道，实现电池快充。该研究聚焦钠离子电池层状氧化物正极材料在阴离子氧化还原过程的结构稳定性，揭示了充放电过程中正极结构相转变规律和氧原子电子结构变化之间的内在联系，为开发高比能钠离子电池正极材料提供了重要的思路。
该研究得到了国家自然科学基金等项目的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/jacs.4c14587
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